第一作者：Valentin Sulzer
通訊作者：David A. Howey

【文章亮點(diǎn)】
1. 在這篇綜述中，作者探討了如何基于物理和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的建模啟用新的電池壽命模型。

2. 新模型的建立將降低成本，減少所需的電池尺寸，以滿足保修和保證性能。它還將闡明退化機(jī)制，改善安全性，并通過實(shí)施適當(dāng)?shù)母深A(yù)措施減少停機(jī)時(shí)間。

3. 新的模型將為電池的電池制造、再利用和回收的循環(huán)經(jīng)濟(jì)的決策提供信息，以更快實(shí)現(xiàn)電池的循環(huán)經(jīng)濟(jì)。

【研究背景】
電池的應(yīng)用范圍很廣，從消費(fèi)電子產(chǎn)品到電動(dòng)汽車、鐵路、海洋和電網(wǎng)存儲(chǔ)系統(tǒng)都隨處可見其身影。但是要讓消費(fèi)者接受電動(dòng)汽車，其中一個(gè)關(guān)鍵的需求就是減小電池包尺寸實(shí)現(xiàn)更長的行駛距離和更低的成本。所有這些目標(biāo)都取決于在各種操作條件下對健康狀況的準(zhǔn)確估計(jì)（SOH）和壽命預(yù)測。更準(zhǔn)確的壽命預(yù)測將改進(jìn)電池技術(shù)的所有階段的電池壽命。首先，它可以通過闡明失敗機(jī)制縮短產(chǎn)品開發(fā)周期，特別是當(dāng)模型可以與實(shí)驗(yàn)結(jié)合在一個(gè)閉環(huán)中時(shí)。其次，它可以用來優(yōu)化制造方案。第三，改進(jìn)的壽命預(yù)測可以保證更低的保修和保險(xiǎn)成本，做到及時(shí)的預(yù)防性維護(hù)，通過減少過度工程來降低前期資本成本，通過更好地控制充放電來延長壽命。最后，它帶來了更好的電池第二生命應(yīng)用前景，即支持圍繞電池制造、再利用和回收的循環(huán)經(jīng)濟(jì)。人們預(yù)計(jì)在未來十年，電池第二生命的應(yīng)用前景需求將超過原材料供應(yīng)和精煉。

確定壽命結(jié)束的標(biāo)準(zhǔn)可能因應(yīng)用而異，但通常發(fā)生在電池不能再滿足典型使用條件下的要求，如續(xù)航里程、運(yùn)行時(shí)間或最大功率能力等。影響壽命結(jié)束的關(guān)鍵參數(shù)是容量(可用能量)和內(nèi)阻(可用功率)。電池老化取決于內(nèi)部因素，如制造的可變性和包裝設(shè)計(jì)，以及外部因素，如溫度和使用強(qiáng)度，故難以預(yù)測，特別是在實(shí)驗(yàn)室外的使用場景?，F(xiàn)有的文獻(xiàn)綜述和觀點(diǎn)考慮了SOH預(yù)測、壽命預(yù)測和基于物理和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型的融合方法，但在歷史上這些方法僅限于非常受控的情況下的相當(dāng)小的數(shù)據(jù)集。本文中觀點(diǎn)是對現(xiàn)有文獻(xiàn)的補(bǔ)充，重點(diǎn)研究利用現(xiàn)場數(shù)據(jù)和電池第二生命應(yīng)用的預(yù)測壽命方法的挑戰(zhàn)，并回顧了哪些方法最有希望解決這些挑戰(zhàn)。首先，作者回顧了如何使用實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)的方法來進(jìn)行壽命預(yù)測。然后，作者列出了從現(xiàn)場數(shù)據(jù)進(jìn)行壽命預(yù)測面臨的挑戰(zhàn)，并評估了有前景的方法，討論了現(xiàn)場數(shù)據(jù)為壽命預(yù)測提供的額外價(jià)值，以及獲取和處理這些數(shù)據(jù)的困難。最后，作者解決了電池第二生命資產(chǎn)評估的高通量測試。

在實(shí)驗(yàn)室環(huán)境中，可以嚴(yán)密控制電池的循環(huán)模式，并進(jìn)行定期參考性能測試(RPTs)，以量化健康狀況，這是文獻(xiàn)中了解得最好和研究得最多的環(huán)境。然而，來自實(shí)際應(yīng)用的現(xiàn)場數(shù)據(jù)顯示出不規(guī)則的循環(huán)模式、變化的操作條件和路徑依賴的退化機(jī)制，使得可靠的預(yù)測變得困難。這種設(shè)置與工業(yè)需求非常相關(guān)。但使用真實(shí)數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)測仍然是一個(gè)開放式的研究挑戰(zhàn)。

由于汽車制造商等行業(yè)利潤空間狹窄，認(rèn)證要求全面，需要進(jìn)行大量的實(shí)驗(yàn)室測試，因此，收集大規(guī)模的數(shù)據(jù)很難，需要很大的額外成本和努力。由于商業(yè)包裝中廣泛使用的電池的測試數(shù)據(jù)往往無法獲得，因此一套基本的實(shí)驗(yàn)室衰減測量作為理解操作參數(shù)對降解的影響的起點(diǎn)是有益的。此外，考慮到汽車電池在達(dá)到初始容量80%SOH時(shí)需退役，因此容量和電阻估計(jì)精度至少需要達(dá)到5%，理想情況下為2%，以支持壽命預(yù)測。因此，如何準(zhǔn)確地、可信地定義一個(gè)健康的電池管理系統(tǒng)仍是一個(gè)緊迫的研究目標(biāo)。

為了建立一個(gè)涵蓋多種使用條件的精確、通用的電池行為模型，需要大量來自用戶群體的聚合數(shù)據(jù)。從現(xiàn)場大規(guī)模智能跟蹤收集的退化信息，通過無線軟件更新可改善單個(gè)電池的終端用戶體驗(yàn)，但可能存在監(jiān)管障礙。最后，在電池的第一個(gè)生命周期結(jié)束時(shí)(如電動(dòng)汽車中)，電池可能會(huì)被評估其可能的第二生命應(yīng)用(如電網(wǎng)存儲(chǔ))。此時(shí)估計(jì)健康會(huì)帶來額外的困難，例如可能缺乏歷史數(shù)據(jù)以及由于第二次生命中的不同操作條件導(dǎo)致電池未來老化機(jī)制發(fā)生變化。受控RPT是一種可行的方案，并且可以圍繞電池的第二次生命篩選和技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析進(jìn)行設(shè)計(jì)；但是非常耗時(shí)，并且需要轉(zhuǎn)化為成本的設(shè)備和空間，不利于重新利用電池的經(jīng)濟(jì)性。

為了應(yīng)對壽命預(yù)測的挑戰(zhàn)，存在三種通用方法：經(jīng)驗(yàn)老化圖、數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型和基于物理的模型-以及本文中作者介紹的結(jié)合基于物理和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的模型的第四種技術(shù)。經(jīng)驗(yàn)老化映射模型容量衰減作為時(shí)間或充電吞吐量的函數(shù)，由溫度、倍率速率和放電深度等操作條件參數(shù)化。在純數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法中，很少對控制電池行為的基本原理進(jìn)行假設(shè)，并且使用原始輸入信號(hào)（電流、電壓和溫度）訓(xùn)練機(jī)器學(xué)習(xí)模型。另一種數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法使用來自電壓、電流、溫度、阻抗或功率曲線的預(yù)處理特征作為機(jī)器學(xué)習(xí)模型的輸入。最后，在基于物理的方法中，模型是根據(jù)第一原理構(gòu)建的，使用相對較少的實(shí)驗(yàn)找到調(diào)整參數(shù)。此類模型包括差分電壓分析模型、等效電路模型(ECM)和基于多孔電極理論的第一性原理退化模型。

不幸的是，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)或基于物理的方法都不能單獨(dú)解決來自現(xiàn)場數(shù)據(jù)的電池壽命預(yù)測的挑戰(zhàn)?；谖锢淼慕Ｃ媾R的挑戰(zhàn)是大量耦合和非線性退化機(jī)制，這些機(jī)制幾乎無法從電氣測量中觀察到并且難以參數(shù)化。因此，很難找到令所有人滿意的一種降解模型，因?yàn)樵S多不同的機(jī)制和公式可以解釋類似的觀察到的降解行為。另外，有人提出機(jī)械或聲學(xué)測量作為解決缺乏可觀察性的一種手段，但此類測量尚未得到廣泛使用。

同時(shí)，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法受到“維度災(zāi)難”的影響，其中捕獲所有操作條件組合所需的數(shù)據(jù)量隨著被調(diào)查條件的數(shù)量迅速增長。此外，獲取電池壽命數(shù)據(jù)的速度相對較慢，因?yàn)槊看位瘜W(xué)成分、形狀系數(shù)或制造工藝的變化都需要進(jìn)行數(shù)月或數(shù)年的實(shí)驗(yàn)，這使情況更加復(fù)雜。此外，商業(yè)機(jī)密限制了個(gè)人研究人員可以獲得的數(shù)據(jù)量。電池退化的固有的非線性、路徑依賴特性進(jìn)一步加劇了這個(gè)問題。

在這里，作者首先介紹在實(shí)驗(yàn)室環(huán)境中進(jìn)行壽命預(yù)測的不同方法，接著還討論了每種方法在計(jì)算復(fù)雜度、數(shù)據(jù)要求和準(zhǔn)確性方面的優(yōu)缺點(diǎn)。然后，介紹了將壽命預(yù)測方法應(yīng)用于現(xiàn)場數(shù)據(jù)的挑戰(zhàn)和機(jī)遇，作者建議結(jié)合基于物理和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法的混合方法，因?yàn)槠浣Y(jié)合了準(zhǔn)確性、對有限或低質(zhì)量數(shù)據(jù)的穩(wěn)健性以及通用性。最后，在電池第二次生命的壽命預(yù)測中，作者討論了電池第二次生命應(yīng)用壽命估計(jì)的挑戰(zhàn)，包括在沒有可用歷史數(shù)據(jù)的情況下評估電池的可行性，特別是確定電池是否已經(jīng)退化超過拐點(diǎn)，并了解測試重新使用的電池與通過更準(zhǔn)確地了解其SOH增加的收入之間的成本效益。

【結(jié)果與討論】
來自實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)的壽命預(yù)測
在實(shí)驗(yàn)室中，電池循環(huán)可以始終如一地重復(fù)，并且可以嚴(yán)格控制電流和溫度等條件（圖1）?？梢愿鶕?jù)需要使用常規(guī)RPT輕松測量“真實(shí)情況”電池健康狀況，并且電池可以連續(xù)循環(huán)直到壽命結(jié)束（通常被指定為測量容量達(dá)到原始電池容量80%的點(diǎn)）。這意味著實(shí)驗(yàn)室測試可用于構(gòu)建模型來探索不同的操作條件如何影響循環(huán)壽命，從而確定保修、維護(hù)計(jì)劃和系統(tǒng)大小。實(shí)驗(yàn)室測試中使用的操作條件包括為非常特定的應(yīng)用（例如特定的電動(dòng)汽車模型）量身定制的駕駛模式和時(shí)間表。實(shí)驗(yàn)室測試還可用于指導(dǎo)新電池化學(xué)物質(zhì)的開發(fā)、優(yōu)化電池設(shè)計(jì)和改進(jìn)制造工藝，例如研究濕度或化成循環(huán)等參數(shù)對性能的影響。

電池退化測試是一個(gè)漫長的過程，可通過極端的工作條件來加速老化，例如高倍率放電或高的溫度。即使老化加速，評估單個(gè)制造參數(shù)（例如材料和工藝選擇）、設(shè)計(jì)因素（例如電池尺寸、層數(shù)和電極厚度以及形成協(xié)議）的退化影響也可能很慢。此外，由于不同的制造參數(shù)相互作用是非線性的，單獨(dú)改變每個(gè)參數(shù)可能無法說明全部情況。因此，需要領(lǐng)域知識(shí)來確保測試工作盡可能有效。

圖1、使用實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)的預(yù)測

基于對建模實(shí)驗(yàn)室電池測試數(shù)據(jù)進(jìn)行了大量研究，估計(jì)電池壽命的方法大致可分為四類（總結(jié)在圖2中）：經(jīng)驗(yàn)老化模型、純數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法、基于特征的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法和基于物理的方法。在本節(jié)中，作者回顧了每個(gè)類別中的最新方法。

圖2、電池壽命估計(jì)的不同方法

來自現(xiàn)場數(shù)據(jù)的壽命預(yù)測
實(shí)驗(yàn)室電池測試受限于可用測試通道的數(shù)量和可用于測試的時(shí)間。最終，重要的是實(shí)際應(yīng)用中的電池性能。如果來自最終用途應(yīng)用電池的現(xiàn)場數(shù)據(jù)可以補(bǔ)充實(shí)驗(yàn)室性能和壽命測試，這將顯著增加可用數(shù)據(jù)的數(shù)量，加速我們的理解并縮小實(shí)驗(yàn)室和最終用途之間的差距。它還將確保壽命預(yù)測算法與行業(yè)應(yīng)用相關(guān)。圖3總結(jié)了現(xiàn)場數(shù)據(jù)壽命預(yù)測的目標(biāo)和影響。作者分別從現(xiàn)場數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)室中代表性的循環(huán)測試，現(xiàn)場數(shù)據(jù)的挑戰(zhàn)與機(jī)遇，使用現(xiàn)場數(shù)據(jù)的現(xiàn)有研究，基于特征的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法，基于物理/數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的混合模型，數(shù)據(jù)管理，處理健康估計(jì)的不確定性等七個(gè)方面展開了詳細(xì)論述。

圖3、使用現(xiàn)場數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)測

電池第二生命的預(yù)測
當(dāng)電池?zé)o法再滿足其主要應(yīng)用的容量或功率要求時(shí)，有時(shí)可以將其重新用于不同的“第二次生命”應(yīng)用。這對環(huán)境有益且在經(jīng)濟(jì)上可行，特別是隨著電動(dòng)汽車鋰離子電池市場的不斷增長，這些電池隨后可以重新用于電網(wǎng)或固定存儲(chǔ)。這里的挑戰(zhàn)是預(yù)測電池在其預(yù)期新應(yīng)用下的RUL，這可能與以前的用途大不相同，以便確定這種新用途是否可行并為保證決策提供信息。其中有兩個(gè)特殊問題：首先，可能會(huì)由于商業(yè)機(jī)密等原因?qū)е碌玫降牡谝淮问褂玫臍v史數(shù)據(jù)可能不可用，即使可用也可能不具有所需的可靠性或保真度。盡管正在實(shí)施電池護(hù)照等舉措以促進(jìn)數(shù)據(jù)的可靠共享，但是未來還有很長的路要走。其次，從第一次生命到第二次生命的運(yùn)行條件可能會(huì)有很大差異。例如，與電動(dòng)汽車相比，電網(wǎng)應(yīng)用通常具有不同的熱管理系統(tǒng)和低的SOC窗口和放電倍率，因此第一次生命的性能模型可能對第二次生命無效。但是，可以在再利用階段執(zhí)行受控循環(huán)，例如緩慢深度放電以確定容量、脈沖測試以確定內(nèi)阻或電化學(xué)阻抗譜以確定模型的內(nèi)部參數(shù)。RUL估計(jì)必須考慮這樣一個(gè)事實(shí)，即第二次生命中的使用模式將不同于第一次生命中的使用模式。因此，即使歷史使用信息可用，預(yù)測算法也必須比簡單地從第一次生命中推斷老化模式和模型更先進(jìn)。作者分別從如何評估第二次生命的健康狀況，二次壽命測試的成本效益分析兩個(gè)方面展開了詳細(xì)論述。

總結(jié)與展望
作者認(rèn)為如果要通過擴(kuò)大電網(wǎng)存儲(chǔ)并迅速用電動(dòng)汽車取代內(nèi)燃機(jī)汽車來改善可再生能源整合，并且將其作為將氣候變暖保持在工業(yè)化前水平2℃以內(nèi)的解決方案的一部分，則必須降低電池成本和提高客戶信心。為了解決這個(gè)問題，非常需要準(zhǔn)確估計(jì)電池健康狀況、診斷退化、預(yù)測不同使用場景中的壽命以及檢測故障。從可用數(shù)據(jù)中可靠地推斷未來行為，將數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)和基于物理的模型相結(jié)合將優(yōu)于純數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)或純基于物理的方法。不同的方法適用于不同的案例。另外，公司也可以使用大規(guī)模數(shù)據(jù)來調(diào)整他們使用實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)開發(fā)的模型。開發(fā)和訓(xùn)練電池壽命預(yù)測模型需要覆蓋整個(gè)操作條件范圍的大量數(shù)據(jù)。此外，可以對已達(dá)到使用壽命的電池進(jìn)行更深入的表征，以確定其真正的SOH和循環(huán)壽命，從而建立一個(gè)用于監(jiān)督學(xué)習(xí)的數(shù)據(jù)庫。另外，也可以選擇表現(xiàn)出特別行為的單個(gè)電池進(jìn)行拆卸實(shí)驗(yàn)，以揭示這些電池老化過程，從而驗(yàn)證基于物理學(xué)的模型的預(yù)測。為了實(shí)現(xiàn)這些，需要在多個(gè)領(lǐng)域進(jìn)行進(jìn)一步研究，并加強(qiáng)學(xué)科之間的合作：

（1）為電池性能和壽命數(shù)據(jù)開發(fā)一致的大規(guī)模開源數(shù)據(jù)庫，并訓(xùn)練和驗(yàn)證壽命預(yù)測算法。理想情況下，這些應(yīng)包含實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)和現(xiàn)場數(shù)據(jù)，并共享數(shù)據(jù)和元數(shù)據(jù)的通用標(biāo)準(zhǔn)。

（2）開發(fā)快速準(zhǔn)確的基于物理的模型，特別側(cè)重于了解哪些是重要的關(guān)鍵退化子模型，以及如何估計(jì)和跟蹤關(guān)鍵參數(shù)。傳統(tǒng)上，這種復(fù)雜的模型需要非常高水平的專業(yè)知識(shí)才能實(shí)施，但通過PyBaMM等開源建模包，這會(huì)變得更容易實(shí)現(xiàn)。

（3）開發(fā)用于將數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法與基于物理的模型相結(jié)合的可擴(kuò)展算法。例如場反演和機(jī)器學(xué)習(xí)范式、神經(jīng)微分方程、高斯過程狀態(tài)空間模型和通用微分方程等。

（4）探究無需歷史數(shù)據(jù)即可診斷電池是否老化超過拐點(diǎn)的方法，以評估電池是否可用于二次生命應(yīng)用。

（5）量化由改進(jìn)的SOH估計(jì)和壽命預(yù)測產(chǎn)生的價(jià)值。

（6）解決數(shù)據(jù)的隱私問題，從而在保障個(gè)人用戶數(shù)據(jù)的匿名化和智能聚合的同時(shí)也不會(huì)丟失診斷和預(yù)測的洞察力。

Valentin Sulzer, Peyman Mohtat, Antti Aitio, Suhak Lee, Yen T. Yeh, Frank Steinbacher, Muhammad Umer Khan, Jang Woo Lee, Jason B. Siegel, Anna G. Stefanopoulou, David A. Howey, The challenge and opportunity of battery lifetime prediction from field data, Joule, 2021, DOI:10.1016/j.joule.2021.06.005