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大型軟包鋰離子電池的熱物性實驗研究

2021-10-11 13:43:42·  來源：電動學堂  作者：王帥林等  
　
文章來源：上海理工大學能源與動力工程學院等當前，為了緩解續(xù)駛里程及快速充電的焦慮問題，電動汽車電池組的能量密度正逐步提升，這促使鋰離子電池單體的尺寸逐
文章來源：上海理工大學能源與動力工程學院等

當前，為了緩解續(xù)駛里程及快速充電的焦慮問題，電動汽車電池組的能量密度正逐步提升，這促使鋰離子電池單體的尺寸逐漸趨于大型化。電池尺寸的增大會加劇電池溫度分布不均勻，加速電池系統(tǒng)的壽命衰減。Gomez等的研究表明，較高的工作溫度和溫差（≥5°C）可以嚴重影響鋰離子電池的工作性能和循環(huán)壽命。對鋰離子電池組采取有效的熱管理措施十分重要，須分析電池的熱物性參數，如比定壓熱容和導熱系數。準確掌握電池的熱物性參數，對建立電池的熱仿真模型、制定電動汽車電池組的熱管理及充放電控制策略等都有積極的指導意義。

以往關于鋰離子電池熱物性的研究主要集中于小尺寸電池，對于大尺寸軟包鋰離子電池熱物性的研究很少涉及。此外，已有一些研究在測定電池的熱參數時不考慮熱損的影響，使得測算誤差較大。專業(yè)測量儀器因測試腔較小，難以滿足大尺寸軟包鋰離子電池的熱物性測試需求。

本文基于傳熱學準穩(wěn)態(tài)導熱原理，考慮熱損，建立電池的熱物性理論模型，研究比定壓熱容和導熱系數與溫度的依變關系。以與電池形狀相近的塊狀有機玻璃（亞克力）為標樣，對提出的測試方法的有效性進行驗證。與以往技術相比，本文研究不依賴專用設備，具有測試周期短、準確度高、測試靈活和測試費用低等優(yōu)勢，為研究人員對大尺寸軟包鋰離子電池的熱物性表征提供了良好的技術支持。

1電池內部傳熱理論分析
根據傳熱學的一維導熱原理可知，當在緊并的2塊軟包電池的兩對稱主面（其他2個主面完整接觸）均勻加熱時，熱流密度線起始于受熱面，終止于內側面（冷面）。因軟包電池較薄，沿其4個小側面的熱量損失可以忽略，該傳熱學問題可以視為沿無限大平板厚度方向的一維導熱問題。考慮熱量沿電池主面的損失，受熱分析如圖1所示。圖中，L為電池厚度，qin為在電池受熱面加載的均勻熱流密度，qout為電池受熱面因熱損而造成的熱流損失密度（out going heatflux），qL為從電池受熱面流向電池內部的熱流密度（在數值上等于qin−qout）。


沿無限大平板厚度方向（x方向）一維導熱、非穩(wěn)態(tài)、無內熱源，對該問題進行數學描述。建立導熱微分方程：


式中：κx、cp分別為電池的法向導熱系數和比定壓熱容，ρ為電池的密度。
邊界條件為


式中：θi為電池初始溫度。
采用Laplace變換法求解導熱微分方程式（1），得到電池溫度場在時間和空間上的解析解：


從該解可知，電池的溫度場分布包含3個分量（等式右邊）：第1個是隨時間線性變化的分量，斜率與乘積ρcp成反比，與熱流密度成正比；第2個是僅與電池厚度相關的分量；第3個是級數項，由于指數衰減的原因，級數項會隨著加熱時間的延長而逐漸變小.定量分析表明，當aτ/（L）>0.5時，該級數項數值趨近于0，可以忽略不計。綜上所述，可以根據式（5）電池溫度場變化曲線的斜率確定電池比定壓熱容：


由式（6）、（10）可知，只要獲得電池受熱過程中qin和qout以及電池的溫變率dθ/dτ和冷熱面間的溫差θL−θO等，即可確定電池的比定壓熱容和法向導熱系數。
2 電池熱物性實驗研究
實驗對象為車用高比能三元軟包鋰離子電池，正極為鎳鈷錳酸鋰（Li（Ni0.5Co0.2Mn0.3）O2），負極材料為石墨。電池的規(guī)格參數如表1所示。


2.1實驗裝置
實驗中主要用到穩(wěn)壓電源（給加熱膜供電）、加熱膜、熱流計（heat-fluxmeter，HFM）、恒溫箱和計算機等設備，其中熱流計連接熱流傳感器（heat flux sensor，HFS），用于監(jiān)測電池受熱面因熱損而造成的熱流損失qout.實驗裝置、熱電偶（thermo couples，TC）及HFS布置如圖2所示。
 

在實驗過程中，將2張同規(guī)格的加熱膜敷于電池（SOC為50%）受熱面，如圖2（a）所示，并由一臺穩(wěn)壓電源給其供電.將2個同規(guī)格的熱流測頭HFS分別布于電池受熱面中心，如圖2（b）所示，用于監(jiān)測因熱損引起的熱流損失。在電池受熱面中部距熱流測頭中心7mm處（在垂直其側邊方向相距2mm處）分別布置1枚T型熱電偶TC1和TC2，在電池接觸主面中心布置1枚熱電偶TC3.將電池置于由珍珠棉（expandable poly-ethylene，EPE）材料制成的保溫盒中心，將該保溫裝置置于恒溫箱，由恒溫箱提供初始溫度和恒定的環(huán)境溫度。熱物性參數測試實驗設備和測量裝置參數如表2所示。


2.2實驗原理及步驟
2.2.1電池受熱過程中
表面的溫變和熱流密度每次測試前，均將恒溫箱爐溫調至−10°C，靜止2h，確保電池溫度與環(huán)境溫度一致。為了減小測試誤差，預設電池受熱過程中冷、熱面間的溫差不低于5°C。通過幾次實驗發(fā)現，當輸入功率接近140W時，可以使電池冷熱面間的溫差（溫度場達到準穩(wěn)態(tài)后）最大達到11.5°C。為了排除實驗的偶然性誤差，重復測試3次。


以其中1次測試為例，如圖3所示為電池受熱過程中表面的溫變狀況和熱流損失變化狀況。圖中，θavg為電池平均溫度，qavg為受熱面由熱損引起的平均熱流損失密度。在測試過程中，為了避免電池溫度過高，當最大溫度升至70°C時關閉電源。
如圖3（a）所示，加熱84s后，電池冷熱面溫變曲線的斜率逐漸趨于穩(wěn)定，受熱面溫度在第900s時接近70°C。如圖3（b）所示，電池受熱面的熱流損失。
密度在84s后近乎以線性上升，這主要是因電池與環(huán)境間的溫差逐漸增大（同時熱損增大）所致的。
2.2.2電池的熱物性參數計算
根據圖3所示的測試結果，計算電池受熱面和冷面間的溫差△θ（θL−θO）和電池的平均溫變率（dθ/dτ），計算結果分別如圖4（a）、（b）所示。


從圖4（a）可知，在前84s，電池冷、熱面間的溫差上升較快；在84s后，該溫差趨于穩(wěn)定，但略向下傾斜，這主要是由熱損引起的。由此可知，在加熱至84s時電池的溫度場達到準穩(wěn)態(tài)。從圖4（b）可知，電池的溫變率隨時間而逐漸下降，該現象是由熱損引起的。將圖4（a）、（b）所示的數據分別代入式（6）、（10），考慮圖3（b）所示的qout，可得電池的比定壓熱容和法向導熱系數。
3結果與討論
3.1電池測試結果
3.1.1電池比定壓熱容
如圖5所示為電池比定壓熱容隨溫度的變化趨勢?？芍?，電池比定壓熱容隨著溫度的升高而增大，當溫度從10°C升至60°C時，比定壓熱容從945。9J/（kg·K）上升到1166.6J/（kg·K），增幅約為21%。有熱損標定和無熱損標定線性擬合的R²分別為0.9826和0.9784。與不考慮熱損的測算結果相比，考慮熱損后測得的電池比定壓熱容降低約6%，且溫度越高，兩者的偏差越大，這表明熱損標定對測算結果具有較大的影響。


電池固體部分的材料是導致上述現象的主要原因。通常，電池的固體部分包括外殼、電極和隔板等，材料的晶格振動能、分子旋轉能、電子動能和內能隨著電池溫度的升高而增大，這4種能量的增加導致電池材料結構熵的增加，因此電池的比定壓熱容會隨著溫度的升高而增加。部分研究得到了類似的趨勢：Sheng等測得方形磷酸亞鐵鋰電池溫度從−20°C上升至60°C時，比定壓熱容從1081J/（kg·K）上升至1267J/（kg·K），增大約12%，表明采用不同正極材料的鋰離子電池比定壓熱容具有差異性。Drake等對圓柱形26650和18650磷酸亞鐵鋰電池比定壓熱容的測量結果分別為1605和1720J/（kg·K），與本文的測試結果相差較大。一方面是由于筆者在測試過程中，將圓柱形電池視為均質實體，實際上該型電池內部內芯與電池外殼具有一定的空度（普遍距離3~5mm），這使得測試結果偏大；另一方面，筆者未考慮實驗過程中熱量的損失情況，造成了測量的比定壓熱容偏大。
3.1.2電池導熱系數
如圖6所示為κx隨溫度的變化趨勢?？芍袩釗p標定的電池導熱系數隨溫度的升高變化較小，平均值為1.313W/（m·K），上下浮動不超過0.5%，受溫度的影響可以忽略不計。當溫度從10°C升至60°C時，無熱損標定的導熱系數，增大約4%。有熱損標定和無熱損標定線性擬合的R²分別為0.9905和0.7943.相比不考慮熱損的測算結果，考慮熱損后測得的電池導熱系數降低約6%，且溫度越高，兩者偏差越大，這表明熱損標定對導熱系數的測算結果具有較大的影響。該結果與電池導熱系數隨溫度的變化趨勢一致。辛乃龍通過查表及技術手冊獲取鋁箔、銅箔、正負極材料及隔膜的熱物性參數，根據串并聯熱阻原理，計算得到軟包電池的導熱系數為0.913W/（m·K）。由于忽略了固體之間的熱阻，導致測算結果與本文差異較大。


3.2標樣測試結果分析
以與電池形狀相近的塊狀有機玻璃（亞克力）為標樣，考察本文方法的有效性。有機玻璃的實物圖如圖7所示，2塊玻璃的規(guī)格相同，尺寸均為100mm×100mm×10mm。為了匹配有機玻璃的熱參數測試，所選加熱膜（2張）的尺寸均為100mm×100mm×0.2mm。


亞克力玻璃的實際熱參數與基于本文方法的測算結果如表3所示。


從表3可知，有機玻璃比定壓熱容和導熱系數的測試結果分別為1351J/（kg·K）和0.175W/(m·K），與實際值相比，測試誤差分別為7.7%和2.8%，精度不低于92.3%。無熱損標定時的誤差分別為10%和15%。該分析表明，采用該方法測算電池的熱參數具有較高的有效性，采用該方法測試電池的熱參數時，熱損標定十分關鍵。
與Drake等的測試方法相比，該方法考慮了熱損，測算精度高。與盛雷等采用穩(wěn)態(tài)法測試電池熱參數相比，本文方法的測試周期短。本文提出的鋰離子電池熱物性測試方法可以滿足大尺寸軟包鋰離子電池的熱物性測試要求，且該方法屬于“原位測試”，不需要拆解電池即可完成測試，測試靈活且安全。采用熱損標定的準穩(wěn)態(tài)法測量大尺寸軟包鋰離子電池的熱物性，具有較高的實用性。
3.3實驗不確定度分析
根據Moffat提出的不確定性分析方法可知，實驗測試結果的不確定度由自變量的平方根確定。導熱系數及比定壓熱容的不確定度可以通過下式估算：


計算結果顯示，κx和cp的測算不確定度約為2.3%和2.2%。
4結論
（1）鋰離子電池的比定壓熱容隨著溫度的升高而線性增大，在10~60°C下，比定壓熱容增大21%；導熱系數受溫度的影響較小，受影響的程度遠低于比定壓熱容。
（2）在電池熱物性參數的測試過程中，熱損標定十分關鍵。本文實驗的驗證結果顯示，經熱損標定后可以提升5%的精度。驗證結果顯示，該方法的測算精度不低于92.3%，證明了該方法的有效性。
（3）本文方法屬于非穩(wěn)態(tài)法，測試過程屬于“原位測試”，測試時長不高于900s。本文研究可以為相關動力電池企業(yè)提供有效的技術支持，具有較高的工程應用價值。
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