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探究固態(tài)電池能量密度提升的可行方法

2021-09-16 08:30:35·  來(lái)源：能源學(xué)人  
　
第一作者：Beniamin Zahiri通訊作者：Paul V. Braun, John B. Cook通訊單位：美國(guó)伊利諾伊大學(xué)-香檳分校, Xerion先進(jìn)電池公司【要點(diǎn)總結(jié)】1. 通過(guò)精準(zhǔn)調(diào)控正極材
第一作者：Beniamin Zahiri
通訊作者：Paul V. Braun, John B. Cook
通訊單位：美國(guó)伊利諾伊大學(xué)-香檳分校, Xerion先進(jìn)電池公司
【要點(diǎn)總結(jié)】
 
1. 通過(guò)精準(zhǔn)調(diào)控正極材料的晶體學(xué)特性、面積及微觀結(jié)構(gòu)，準(zhǔn)確評(píng)估了正極材料晶體學(xué)取向及形貌對(duì)鋰/鈉固態(tài)電池長(zhǎng)循環(huán)性能的影響，克服了傳統(tǒng)復(fù)合正極及薄膜固體電解質(zhì)評(píng)價(jià)體系的弊端。
2. 相比于傳統(tǒng)的提高電極/電解質(zhì)界面的面積的方法，作者認(rèn)為降低正極表面積才是理解界面不穩(wěn)定性的本質(zhì)且提高電池性能的關(guān)鍵所在。
3. 開(kāi)發(fā)致密且厚實(shí)的正極是提升固態(tài)電池能量密度的可行方法之一。
【主要內(nèi)容】
 
固態(tài)電池具有提高電池器件能量密度及循環(huán)壽命的巨大潛力，而電極/電解質(zhì)界面處的副反應(yīng)嚴(yán)重?fù)p害固態(tài)電池的性能，限制了其發(fā)展，而目前對(duì)固態(tài)電池界面的認(rèn)識(shí)還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠。當(dāng)前的固態(tài)電池的研究多是以高活性的、多晶面取向的電極材料為對(duì)象，這無(wú)疑是無(wú)法準(zhǔn)確地評(píng)估材料的表面形貌及晶體學(xué)性質(zhì)對(duì)固態(tài)電池的影響的。
鑒于此，美國(guó)伊利諾伊大學(xué)-香檳分校的Paul V. Braun及Xerion先進(jìn)電池公司的John B. Cook等人制備了高度結(jié)晶的、晶面定向的、厚實(shí)且致密的鋰/鈉過(guò)渡金屬氧化物正極，并適配了多種固體電解質(zhì)，最終確定了界面形貌、晶體性質(zhì)對(duì)固態(tài)電池性能的影響。相關(guān)研究成果以“Revealing the role of the cathode–electrolyte interface on solid-state batteries”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Materials上。
研究人員利用熔鹽電沉積的方法很好地控制了所制備材料的晶體取向及表面形貌，在該材料中，可以看到電池的容量衰減及界面阻抗的增加是呈線(xiàn)性關(guān)系的，兩者關(guān)系高度可預(yù)測(cè)，這是在界面性質(zhì)復(fù)雜的傳統(tǒng)復(fù)合正極中無(wú)法實(shí)現(xiàn)的。同時(shí)，該致密的正極材料能夠減少電極中導(dǎo)電劑及粘結(jié)劑的用量，提高了電池的能量密度，并有效緩解了碳導(dǎo)電劑催化電解質(zhì)氧化分解的負(fù)面作用。
 
圖 1 固體電解質(zhì)-正極界面的設(shè)計(jì)增強(qiáng)對(duì)界面與性能關(guān)系的認(rèn)識(shí)
 
圖 2 LCO正極材料的晶體取向和表面微觀結(jié)構(gòu)
通過(guò)與鹵族固態(tài)電解質(zhì)匹配后研究發(fā)現(xiàn)：
1）多截面的正極材料具有最優(yōu)的循環(huán)穩(wěn)定性及最高的初始容量；
2）Li3YCl6 (LYC)的氧化穩(wěn)定性較Li3InCl6 (LIC)差，且LYC的穩(wěn)定性與電極材料的晶體取向及表面結(jié)構(gòu)緊密相關(guān)；
3）傳統(tǒng)復(fù)合正極的容量衰減與界面阻抗相關(guān)性不強(qiáng)，而在致密正極材料中兩者則呈線(xiàn)性關(guān)系，說(shuō)明界面阻抗是電池性能的重要影響因素，也可作為致密正極基固態(tài)電池的高可信性的預(yù)測(cè)因子；
4）DFT理論計(jì)算揭示，LCO(003)晶面與LYC(100)晶面的結(jié)合力較弱，且其具有較少的鋰離子傳輸通道，因此，(003)晶面取向的LCO會(huì)降低LYC固態(tài)電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性。
5）基于所研發(fā)的致密LCO正極及厚度為50 µm的固態(tài)電解質(zhì)膜，所制備的軟包電池的能量密度能夠達(dá)到400 Wh/kg，而傳統(tǒng)的復(fù)合正極則需要搭配10 µm的固態(tài)膜方可達(dá)到相當(dāng)?shù)乃健?/div>
 
圖 3 傳統(tǒng)復(fù)合正極及致密正極與鹵化物固態(tài)電解質(zhì)的兼容性比較
 
圖 4 鋰離子和鈉離子電池體系在首次充電時(shí)的界面阻抗(0.1 C)
 
圖 5容量衰減與界面阻抗的相關(guān)性
 
圖 6 LCO-LYC界面結(jié)構(gòu)的DFT計(jì)算模擬
【文獻(xiàn)信息】
 
Zahiri, B., Patra, A., Kiggins, C. et al. Revealing the role of the cathode–electrolyte interface on solid-state batteries. Nat. Mater. (2021). https://doi.org/10.1038/s41563-021-01016-0
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