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模擬碳煙在CDPF過濾壁面上的氧化演變特性
2021-11-07 22:26:52· 來源：內燃機學報
催化型柴油機顆粒捕集器(CDPF)被證明是一種相對有效的再生方式。CDPF 可在較低溫度(300～400 ℃)下實現顆粒層氧化，而不需要將排氣溫度提高到600℃。CDPF 的再生
催化型柴油機顆粒捕集器(CDPF)被證明是一種相對有效的再生方式。CDPF 可在較低溫度(300～400 ℃)下實現顆粒層氧化，而不需要將排氣溫度提高到600℃。CDPF 的再生過程和再生機理是目前的一個研究熱點。但再生時顆粒層厚度的氧化演變規(guī)律目前尚不清晰，急需將顆粒層厚度和壓降進行耦合，結合電鏡顯微觀測結果，探索CDPF 載體切片上碳黑顆粒層氧化時的演變規(guī)律，為豐富對DPF 再生過程的認識，以及為進一步優(yōu)化DPF 的再生控制策略奠定堅實的理論基礎。筆者基于單通道切片可視化臺架，在線測量了顆粒層氧化時的過濾壓降和顆粒層厚度變化規(guī)律，同時也探索了再生時顆粒層的微觀形貌，對顆粒層厚度的氧化演變規(guī)律進行探索分析。
01、試驗裝置與方法
1.1 可視化沉積/再生臺架
可視化臺架系統(tǒng)主要包括CDPF 單層通道主體段、固體顆粒發(fā)生器、激光位移傳感器和數據采集系統(tǒng)，試驗臺架結構示意如圖1所示。
圖1 可視化單層通道系統(tǒng)示意
1.2 試驗材料
試驗所用的堇青石CDPF 載體，由安徽中鼎美達環(huán)?？萍加邢薰咎峁?。全尺寸過濾器的催化劑顆粒(Pt∶Pd∶Rh)總質量為0.45 g，催化劑比例為5∶1∶0，其他參數詳見表 1。
表1 CDPF結構參數
02、試驗結果與討論
2.1 CDPF切片顆粒層的壓降和厚度變化特性
由圖2 可以明顯看出，再生時顆粒層的壓降曲線隨再生時間的增加呈典型的三階段變化：第I 階段A點至B 點(2 000～2 600 s)，壓降下降率為0.61 Pa/s；第Ⅱ階段C 點至D 點(2 800～4 000 s)，壓降下降率為1.74 Pa/s，壓降迅速線性下降；第Ⅲ階段E 點至F點(5 200～6 200 s)，壓降下降率為0.09 Pa/s，緩慢下降。而對于顆粒層厚度曲線，圖3 中對應階段的顆粒層厚度變化值：第I 階段a 點至b 點，顆粒層厚度變化值為13 μm；第Ⅱ階段c 點至d 點，顆粒層厚度變化值為17 μm；第Ⅲ階段e 點至f 點，顆粒層厚度出現波動，厚度值的波動范圍為15 μm 左右。整個再生期間總時長為4 200 s，溫度基本恒定在580 ℃。
圖2 CDPF上碳黑氧化過程壓降和溫度變化曲線
圖3 CDPF上碳黑氧化過程對應的顆粒層厚度變化曲線
2.2 DPF切片顆粒層的壓降和厚度變化特性
類比CDPF 得到DPF 載體切片上沉積碳黑后在加熱和再生期間實測ΔPtotal值、絕對高度值以及DPF切片底部溫度T3 見圖4 和圖5。再生時顆粒層的壓降曲線隨再生時間的增加同樣呈現典型的三階段變化：第Ⅰ階段A′點至B′點(2 500～4 200 s)，壓降下降率為0.23 Pa/s；第Ⅱ階段C′點至D′點(4 500～7 200 s)，壓降下降率為0.42 Pa/s，壓降迅速線性下降；第Ⅲ階段E′點至F′點(10 000～17 000 s)，壓降下降率為0.05 Pa/s，緩慢下降．而對于顆粒層厚度曲線，圖5 中對應階段的顆粒層厚度變化值：第I 階段a′點至b′點，顆粒層厚度變化值為8 μm；第Ⅱ階段c′點至d′點，顆粒層厚度變化值為33 μm；第Ⅲ階段e′點至f′點，顆粒層厚度值變化范圍在20 μm左右。且從圖5 中第Ⅱ階段到第Ⅲ階段過渡段顆粒層持續(xù)下降(圖5 中d′～e′)，整個再生期間總時長為14 000 s，溫度基本恒定在545 ℃。
圖4 DPF上碳黑氧化過程壓降和溫度變化曲線
圖5 DPF上碳黑氧化過程對應的顆粒層厚度變化曲線
2.3 CDPF和DPF切片顆粒層氧化特性的對比分析
圖6 對比了再生時CDPF 與DPF 的壓降變化率，CDPF 第Ⅰ階段和第Ⅱ階段壓降變化率明顯大于DPF，其中第Ⅰ階段的壓降變化率的值為DPF 的3倍(數值分別為0.61 Pa/s 和0.23 Pa/s)。壓降貢獻最大的第Ⅱ階段，CDPF 的壓降變化率的值甚至高達DPF 的4 倍(數值分別為1.74 Pa/s 和0.42 Pa/s)。主要原因是：CDPF 表面涂覆的鉑、銠貴金屬容易在其表面形成活性氧分子，CDPF 氧化產生的含氧化合物相對DPF 留有更多氧空位，這些氧空位從空氣中吸收活性氧分子形成O*；然后O*將被轉移到表面與碳煙反應，促進碳煙的催化氧化。碳黑氧化速率增加，溫度升高，CDPF 表面顆粒層燃燒愈加迅速，導致單位時間由顆粒層厚度引起的壓降下降更迅速。CDPF 與DPF 的第Ⅲ階段壓降變化率幾乎一致，僅差0.04 Pa/s。但是此時從圖3 和圖5 中e 點至f 點和e′點至f′點的黑色虛線矩形框中觀察，第Ⅲ階段顆粒層厚度的波動范圍分別為15 μm 和20 μm 左右。這是由于在第Ⅲ階段時有效流通區(qū)域的碳黑幾乎完全氧化，而非有效流通區(qū)域的碳黑被氧化為不規(guī)則的塊狀，這些塊狀碳黑在載體切片表面的附著力弱，容易上下浮動，碳黑與催化劑接觸效果變差，氧化速率變得越來越緩慢。
圖6 CDPF與DPF壓降變化率對比
2.4 碳黑顆粒層氧化演變規(guī)律
2.4.1 第Ⅰ階段的演變特性
圖7 為CDPF 載體切片表面整體的SEM(500 μm)和再生時顆粒層的SEM(30～5 μm)。在再生溫度之前，碳黑顆粒保持其原始結構并在表面上形成大的聚集體(≤3 μm)，如圖7 中黃色矩形框的局部放大所示。對比圖6 可知，CDPF 第Ⅰ階段顆粒層壓降下降明顯，且對應的顆粒層厚度也快速下降，而此時觀察載體切片表面顆粒層在開始與結束階段幾乎沒有變化。對比圖7 和圖8，觀察第Ⅰ階段末的微觀圖8 中明顯看到局部已明顯出現少部分的有效通孔。主要由于氣流在有效通孔內流動，導致通孔內顆粒迅速氧化，逐漸形成孔道形狀。
圖7 再生第Ⅰa階段SEM
圖8 再生第Ⅰb階段末SEM
2.4.2 第Ⅱ階段的演變特性
圖9 所示第Ⅱ階段可以清晰看到不規(guī)則的碳黑聚集塊(白色圓圈標記)。隨機剝離一片碳黑塊(紅色方塊標記)，發(fā)現絕大部分微孔內幾乎沒有殘留的碳黑。且在第Ⅱ階段末發(fā)現有效通孔遍布載體切片表面見圖10。
圖9 再生第Ⅱ(c～d)階段SEM
圖10 再生第Ⅱd階段末SEM
2.4.3 第Ⅲ階段的演變特性
由圖11 可以看出，第Ⅲ階段鏈狀的碳黑逐漸消失，剩余部分變成網狀結構。該階段碳黑聚集塊厚度變薄并且破碎成片狀。從圖11 中的局部放大圖中紅色虛線標記清晰可見載體表面的微孔完全開啟。而殘留在非微觀流通孔道的陶瓷骨架上碳黑塊(圖12 中白色圓圈標記)使得顆粒層厚度呈現波動。
圖11 再生第Ⅲ(e～f)階段SEM
圖12 再生第Ⅲ階段末SEM
03、結 論
基于可視化單通道試驗臺架，耦合顆粒層壓降和厚度變化規(guī)律，并結合SEM 顯微觀測圖，探索了再生時CDPF 載體切片上模擬碳煙的氧化特性，主要結論有：
(1) 再生時CDPF/DPF 載體切片上的碳黑顆粒層壓降可分為3 個階段。
(2) 在第Ⅰ階段，CDPF 的壓降變化率和顆粒層厚度的相對占比比DPF 分別高0.38 Pa/s 和16%，CDPF 表面顆粒層氧化速率高于DPF，SEM 圖觀測到CDPF 切片上碳黑顆粒層的表面已形成少量有效通孔。
(3) 在第Ⅱ階段，CDPF 顆粒層壓降的變化率為DPF 的4 倍左右，DPF 較第Ⅰ階段的顆粒層厚度的相對占比遞增了41%，而CDPF 僅增加9%，此時第Ⅱ階段末的CDPF 顆粒SEM 圖觀測到微孔內的碳黑幾乎氧化完全，有效孔隙持續(xù)開啟，氧化速率增加且對DPF 影響更為劇烈。
(4) 在第Ⅲ階段，CDPF 與DPF 顆粒層壓降變化趨于平緩，載體切片表面的顆粒層在15～20 μm；此時SEM 圖觀測到CDPF 非有效流通孔道的陶瓷骨架上碳黑聚集成網狀形，氧化速率越來越緩慢。
04、參考文獻
[1]歐 娟,孟忠偉,方 嘉,等.模擬碳煙在CDPF過濾壁面上的氧化演變特性[J].內燃機學報,2021,(05):431-438.
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